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单向抑制“氢气氧化反应”新型共催化剂材料

2018年03月22日 19:20来源:网络整理手机版

  氢能作为一种清洁能源,,,具备热值高,,,,,不污染环境,,,,,,可直接实现从化学能到电能的转换等优点。以水为原料,太阳能作为能量来源的太阳能光分解水制备氢气是目前各国科学家共同关心的研究领域。在光解水制氢中,,,金属铂一直被视为最有效的共催化剂之一,,,,,,然而,,,其同样会高效催化氢气的氧化反应,,,这一逆反应限制了催化剂光能转换效率的提升。近期,,,,华东理工大学材料科学与工程学院新型清洁能源材料研究室杨化桂教授团队开发出一种新型共催化剂材料,,一氧化铂团簇,,其不仅能有效地抑制氢气氧化反应,,,,,同时维持了高效的太阳能光解水制氢性能,,,相关的研究结果在线发表在2013年9月17日《Nature Communications》上。 

  该团队利用高分子配体作为形貌控制剂,通过硼氢化钠溶液将贵金属铂从前驱体溶液中还原并负载在基底光催化剂材料表面。通过氢气氧化反应和光解水制氢等相关性能检测,,发现该共催化剂不仅有效抑制氢气的氧化过程,,,,,同时具备高效稳定催化氢气释放的能力。但由于共催化剂的粒径较小,,,,,,,,使用X射线衍射(XRD)以及扫描透射电镜(STEM)等表征方法均不能有效解析其微观结构,,,,,因而,,,,,,对进一步阐明该共催化剂在控制氢气反应方向中的结构-活性关系造成了一定的困难。图1通过北京同步辐射装置(BSRF)1W1B-XAFS实验站获得的Pt-L3边X射线吸收谱。(a):Pt的L3边XANES谱;(b):与(a)图中对应的R空间的EXAFS信号。 

单向抑制“氢气氧化反应”新型共催化剂材料

单向抑制“氢气氧化反应”新型共催化剂材料

  同步辐射X射线吸收精细结构谱(XAFS)具有非常高的元素选择性,,,,能用于鉴别和判定材料中贵金属原子层面的结构信息,,,,从原子水平揭示贵金属原子的第一近邻原子和外界环境。因此,,,,,,,该团队通过北京同步辐射装置1W1B-XAFS实验站,,,采用XAFS技术对该共催化剂的微观结构进行了解析,,通过对实验谱进行计算模拟,,,成功证明了这一新型共催化剂的组成为一氧化铂。随后,,,,,,在第一性原理计算及相关热力学分析的辅助上,阐明了其单向抑制氢气氧化过程的作用机理,,,,最终在国际上首次提出了这一具有控制氢气反应方向能力的新型共催化剂材料,,,,为光解水领域产氢共催化剂增加了新的一员。 

  该研究成果为进一步提升高效催化剂的光解水性能提供了可能性,,,,将XAFS实验技术与理论计算有机结合,,,,阐明了一氧化铂共催化剂控制氢气反应方向的特殊能力,,,具有重要的科学意义。这一发现不仅为相关催化产氢机理提供了重要探索途径,,,也为光电催化反应、水煤气反应、燃料电池等相关清洁能源领域的发展提供了重要的理论依据及应用基础,在解决能源危机和环境污染问题方面起到促进作用。 
发表文章: 

  Yu Hang Li, Jun Xing, Zong Jia Chen, Zhen Li, Feng Tian, Li Rong Zheng, Hai Feng Wang习近平, P. Hu, Hui Jun Zhao,and Hua Gui Yang习近平.Unidirectional suppression of hydrogen oxidation on oxidized platinum cluster,Nat. Commun., 4, 2500, 2013. 

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